A jezsuita szerzetesből esztergomi érsekké vált Pázmány nagy lendülettel fogott hozzá a trienti zsinat (1545–1563) határozatainak gyakorlatba történő átültetéséhez. Pázmány a katolikus megújulást nemcsak a hitvitákon vagy a katolikus bibliafordítás támogatásán keresztül képzelte el, hanem az oktatásnak is hatalmas szerepet tulajdonított. Pázmány 1619-ben Nagyszombatban az ifjúság számára nevelőintézetet és papneveldét alapított, majd 1623-ban a bécsi egyetem magyarországi hallgatói számára előbb az Annagassén, majd a Postgassén házat vásárolt, illetve a működés költségére több mint 150 000 forint tőkeösszegű alapítványt hozott létre. Így jött létre a ma is létező – bár ma az épületében félig a bécsi amerikai nagykövetség működik – Pázmáneum.
A trienti (tridenti) zsinat a katolikus megújulás jegyében előírta a papképző/papnevelő intézmények (szemináriumok) felállítását. 1558-ban, a zsinat befejezte után nem sokkal Oláh Miklós esztergomi érsek, humanista tudós akadémiai rangra emelte a nagyszombati káptalani iskolát, majd ugyanitt 1566-ban papi szemináriumot nyitott, miközben komoly pénzösszegekkel támogatta legtehetségesebb növendékeit. Pázmány átszervezte a papi szemináriumot. Először az intézet anyagi alapjairól gondoskodott, megszerezve a királytól a budafelhévizi prépostság jövedelmeit a szeminárium számára, majd saját jövedelmeiből házat vásárolt a papnevelő intézetnek.
A másik fontos kezdeményezése a világi ifjakat nevelő nemesi konviktus (bentlakásos diákotthon) megalapítása volt a városban. Ez az intézmény vált később az egyetemisták kollégiumává. Az egyetemistákat egy 100 000 forintnyi vagyonnal rendelkező alapítvány támogatta. A befolyó összegekből ezer forintot a szegény sorsú diákok támogatására kellett fordítani. Az épület 1852 óta érseki gimnáziumként működött, és később itt érettségizett Kodály Zoltán is.
A Pázmány által létrehozott oktatási intézmények jó alapot adtak az egyetem megalapításához is. Kezdetben ezt a bécsi egyetem leányintézeteként tartotta megvalósíthatónak. A jezsuita rend elöljáróinak biztatására végül a török megszállás miatt ideiglenes érseki székhelyként működő Nagyszombatra esett a választása. A város Pozsonyhoz hasonló adottságokkal rendelkezett. Pázmány Péter a leendő egyetem alaptőkéjét, a II. Ferdinánd (1619–1637) királytól kapott 40 ezer forintot további 60 ezerrel egészítette ki a magánvagyonából. Jellemző, hogy az uralkodótól kapott pénz is az érsek pénze volt, mivel az 1632-es római követségének útiköltségét II. Ferdinánd nem fizette ki neki.
„Gyakran aggódva fontolgattuk magunkban, hogyan tudnánk a katolikus hitet Magyarországon elterjeszteni és a nemes magyar nemzet méltóságának is szolgálni. Minden más eszköznél előbbre valónak tűnt fel előttünk, hogy Tudományos Egyetem emeltessék, ahol a harcias nemzet lelkülete megszelídüljön és az egyház kormányzásra és az állam szolgálatára alkalmas emberek képeztessenek” – írta Pázmány az egyetem alapító levelében 1635. május 12-én, Pozsonyban.
